🀄背景:
能源消耗的增长和环境问题的加剧对人类社会的可持续发展构成了严峻挑战，促使研究者探索经济且环保的能源生产、储存和转换方法，其中电化学过程尤为关键。在这些过程中，催化剂对于降低能垒和加速反应动力学至关重要。金属基材料作为非均相催化剂的主流，其单一金属位点的活性和稳定性往往不足，需要通过合金化等策略进行优化，以调节表面或近表面原子的电子结构，提高电催化性能。
合金化通过应变/配体效应改善催化剂的电子和几何结构，但合金原子组成的多样性受限于金属间的差异，限制了电子结构的调节和中间体吸附能的优化。为了突破这一限制，需要连续调整金属催化剂的表面电子结构。高熵合金（HEAs）作为一种新兴合金体系，其组分分布的连续调整为电催化提供了新的可能性，尤其是在纳米技术推动下，高熵纳米合金（HENAs）因其表面原子的高暴露度而受到广泛关注，有望在电催化领域实现突破。
设计了一种多组分高熵合金催化剂（(FeCoNi)₂Nb），通过多元素协同效应提升了催化活性，并通过动态自补充机制实现了长时间的稳定运行。
- 首先，DFT计算用于分析OER过程中关键反应中间体（如OH*、O*、OOH*）在催化剂表面的吸附行为。研究发现，(FeCoNi)2Nb高熵合金中的多种过渡金属通过电子结构的协同调控，有效降低了氧中间体的吸附能，特别是在OH和OOH的吸附过程中表现出显著的能量降低。通过优化反应界面与中间体的相互作用，这种吸附能的减小加快了氧中间体的脱附过程，从而有效提升了OER的反应速率。
- 进一步的DFT计算通过详细的自由能分析，揭示了OER的反应路径及各个步骤的能量变化。
在OER反应过程中，内层NbOx不仅稳定了电子结构，还通过较低的扩散能垒为外层的活性元素提供持续的补充来源。随着外层Fe、Co、Ni元素的逐渐消耗，内层NbOx中的元素通过扩散机制不断向外迁移，有效补偿外层失去的活性物质，维持了催化剂表面结构的完整性。
FeCoNiIrRu HEA
DFT通过化学中间体在预期吸附位点的能量来预测电催化反应的过电势，帮助筛选新型电催化剂。
丙烷脱氢
本文报道了一种由合金化效应引导的用于丙烷脱氢的HEA催化剂的设计和制备的策略。选取Cu、Sn、Au和Pd用于合成HEA并证明他们对Pt具有稀释、包封、表面富集和不均匀性效应。所制备的HEA催化剂，即PtCuAuPd/SiO2，表现出优异的丙烷脱氢活性、选择性和稳定性。
系统表征表明，元素的随机混合、结构稳定性和高的Pt暴露促进了大量稳定的孤立Pt位点的暴露。从而使得其具有优异的丙烷脱氢性能。
高熵、纳米和多维 电催化
传统合金不同的四个特性：高熵、晶格畸变、扩散缓慢和鸡尾酒效应
关键挑战：1） 高熵合金的受控制备和定制。尽管已经实现并报道了HEAs的形态控制合成，但HEAs的可控形貌非常有限。开发更具可控性的合成方法。2）扩展到其他电催化应用。考虑到高熵合金具有优势的多位点协同催化，它为引导高度复杂的电催化反应提供了额外的机会，并特异性地提高了选择性。3）了解高熵合金结构与催化活性的关系。高熵合金表面和内部结构的复杂性，以及电催化过程中的表面动力学，对HEA基电催化剂活性位点的鉴定提出了严峻的挑战。4）工业化应用。
描述符 催化剂设计
提出了一种基于电负性(χ)和价电子数(Sv)的新电子描述符(χSv)，成功量化了高熵合金(HEAs)中空位形成与迁移的电子相互作用，建立了通用的物理模型，有望加速高性能HEAs的设计
空位形成能Ef主要受电子相互作用控制，而局部晶格畸变(LLD)的影响较小。χSv较大的元素周围更难形成空位，而χSv较小的元素周围更容易形成空位。空位迁移势垒Eb受迁移原子与周围环境的电子相互作用共同决定
机器学习模型 硬度预测和高硬度HEA的成分优化
结合可解释ML方法和固溶强化理论的硬度预测模型，总结了一个通用的设计框架，用于各种HEA性能的预测和组成优化。
通过将倾向于2H（1T）相的元素合金化为1T（2H）结构，可以在TMDCs基面上形成高密度的催化活性位点
Sabatier原理 PtFeCoNiCu
发现HEA催化剂上的异常Sabatier原理，提出μ和σ作为描述符，此合成的PtFeCoNiCu HEA催化剂HER性能优异。该原理对其他吸附质也适用
一些强吸附的活性位点可以用来激活反应物，而一些弱吸附的活性位点则有利于产物的形成，如果中间体容易在HEA表面扩散，则规避了Sabatier原理。这意味着HEA催化剂为突破火山催化活性提供了新的契机。
综述文章 机器学习预测HEA催化中的吸附能
基于机器学习的两种主要策略：直接从非平衡结构预测吸附能（策略1）和通过机器学习势能引导的松弛建模预测吸附能（策略2）
面临的挑战和未来发展方向，包括基准测试、数据集开发、预训练与微调、多目标优化以及与实验验证的结合等
QM KMC FeCoNi(AlSi)0.76 哈伯-博施(HB)工艺D
利用QM和kMC模拟系统地研究了FeCoNi(AlSi)0.76HEA在氨合成过程中的催化性能。该分析涵盖了HEA的稳定性、表面能、吸附位点的偏好、反应机制和氨的产率。